深部の無酸素帯水層は微生物を介してウランの吸収源として機能する可能性がある

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Jul 23, 2023

深部の無酸素帯水層は微生物を介してウランの吸収源として機能する可能性がある

Communications Earth & Environmental volume 4、記事番号: 128 (2023) この記事を引用 2036 アクセス 34 Altmetric Metrics の詳細 炭酸塩や炭酸塩などの二次鉱物によるウラン (U) の取り込み

Communications Earth & Environmental volume 4、記事番号: 128 (2023) この記事を引用

2036 アクセス

34 オルトメトリック

メトリクスの詳細

地球上に遍在して存在する炭酸塩や硫化鉄(Fe)などの二次鉱物によるウラン(U)の取り込みは、環境固有の条件が異なるため、深部の無酸素環境では地表環境と比較して大量に摂取される可能性があります。 しかし、深部の酸素欠乏地下水系における U の還元除去経路および関連する 238U と 235U 同位体の分別に関する知識は依然として得られていない。 今回我々は、地球化学的に移動性のU(VI)の還元を促進し、その後方解石と硫化鉄によるU(IV)の捕捉を促進する硫化物種の形成に影響を与える有機成分のバクテリアによる分解を示す。 破砕水および方解石サンプル中の U および Ca について記録された同位体特徴は、U(VI) の還元挙動および方解石の成長速度に関するさらなる洞察を提供します。 破砕花崗岩のボーリング孔セクションでの地下水からのウランの除去効率は 75% に達し、ウランが極度に欠乏している地下水の二次鉱物への選択的なウランの蓄積は、深部の酸素欠乏環境におけるこれらの広範な鉱物学的吸収源の潜在的な可能性を示しています。

ウラン (U) は、低温の炭酸塩鉱物、堆積物、岩石中に存在する遍在的な微量元素です。 これらの U を含む炭酸塩物質は、地質年代学、海洋古酸化還元研究、環境代理などの基礎研究に広く使用されています。 後者の研究では、238U/235U 同位体分画シグネチャ (δ238U) を、地球の地質史全体にわたる酸化還元と連動した気候変動の特定の代用として使用します 1,2,3,4,5,6。 対照的に、限られた数のδ238U研究だけが、U採掘や関連する酸化還元摂動などの工学活動後の局所的な環境への影響を抑制している7、8、9。 主に U(VI) 還元中にかなりの U 同位体分画が予想されるため、豊富な酸化還元活性種、たとえば硫化鉄 (Fe) を含む系が最も関心を集めています。 U(IV) としての上昇した U の存在は、U に富むいくつかの古代方解石から報告されています 10、11、12 が、これらの系についての U 同位体分別分析はまだ報告されていません。 無酸素系で検出される U の高い分配係数は、二次鉱物に構造的に組み込まれた U(IV) に起因する可能性があると提案されています 13。 しかし、水と鉱物の分析によって証明された高い分配係数と組み合わせて、還元条件下で形成された方解石中に構造U(IV)が存在するという証拠が存在しないため、これはまだ確認されていません。

最近の実験室研究は、δ238U の特徴を局所的および全体的な酸化還元条件に結び付ける U 同位体分別メカニズムをより深く理解することを目的としています 14,15。 しかし、深部の無酸素の微生物媒介岩石環境に適用すると、これらの関連性は依然としてとらえどころがなく、十分に調査されていません。 現在の推定では、深部生物圏には地球上の微生物の大部分と相当量のバイオマスが生息していることが示されています16。 微生物は有機物質の分解を触媒し、方解石 13,17 や鉄硫化物 18,19 などの二次鉱物の形成を促進し、したがって U などの微量元素の環境移動性に影響を与えるため、微生物を介した微生物の探索が緊急に必要とされています。地下環境での U 削減と関連する U 同位体分別。 最近の研究では、正のδ238U サインの発見に基づいて、微生物活動後のロールフロント堆積物に非結晶性 U(IV) 種が形成されることが報告されています9。 後者およびその他の最近の研究は、さまざまな自然サンプル 1、3、10、11、20、21、22、23 の古代システム、または実験室実験 24、25、26 のいずれかに焦点を当てています (関連する出版物は補足情報 (SI) に示されています)。および補足表 1) では、希釈環境系における U の種分化に関連するδ238U の特徴の分析を含む、現代の炭酸塩の研究はほとんどありません。

double-crystal monochromator. Several XANES spectra were recorded, 15 min each, until a desired spectral quality of the average of the scans was achieved. To minimize possible beam damage effects, each spectrum was collected at a new position on a U-rich rim area of 30 µm × 150 µm. Preliminary spectra analysis was done using PyMca software85, and normalized with the ATHENA program from DEMETER software package86. µXANES spectra collected at different microfocus beamlines were aligned by comparing the positions of the first inflection points determined for the same calcite material./p> double-crystal monochromator87. Calcite crystal was packed into a double layer of 50 µm Kapton tape and mounted on a motorized three-axis sample stage, positioned at 45° to the incident beam. EXAFS spectra were recorded in a fluorescence mode using Canberra SXD-7 SDD coupled to Quantum Detectors Xspress3 DXPs. In total, 122 scans were recorded 20 min per scan in nine discrete spots. Data were extracted, and Fourier transforms were applied over the k-range 2.5–8.5 Å−1 using the ATHENA and ARTEMIS programs from the IFFEFIT program package86. The fit was performed in R space for the 1.00–4.10 Å range. The scattering paths were generated with the FEFF8.2 code implemented in ARTEMIS using calcite crystal structure (AMCS database no. 0017866). Two short U-O1 and U-O2, one U-C, and long U-O (denoted as U-O3) and one U-Ca single scattering paths (in total, five) were used to fit the EXAFS spectrum. A shell-by-shell modeling approach was followed in the EXAFS analyses. The coordination number of U-C, U-O3, and U-Ca were fixed at 6. The amplitude reduction factor was set to 1. Other parameters were varied./p>