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Scientific Reports volume 13、記事番号: 5877 (2023) この記事を引用 840 アクセス メトリクスの詳細 環境中の放射性核種の移動性と生物学的利用能は、放射性核種の放射性核種の移動性と生物学的利用能に強く依存します。

Scientific Reports volume 13、記事番号: 5877 (2023) この記事を引用

840 アクセス

メトリクスの詳細

環境中の放射性核種の移動性と生物学的利用能は、それらの水性種分化、吸着挙動、および関連する固相の溶解度に強く依存します。 現在の状況では、高いバックグラウンド放射線レベルを示すスリランカ中央部の場所で自然に発生する Th-232 に焦点を当てます。 Th L3 端 (16.3 keV) での X 線吸収分光法 (XAS)、走査型電子顕微鏡 (SEM)、およびエネルギー分散型 X 線 (EDX) 分光法を使用して、4 つの異なる土壌サンプルの特性を評価しました。 X 線吸収近傍構造 (XANES) スペクトルは、さまざまな化学環境に存在する Th のフィンガープリント指標として適用されます。 参照 Th-モナザイト (リン酸塩) およびトリアナイト (酸化物) 化合物を含む拡張 X 線吸収微細構造 (EXAFS) データの線形結合フィッティング (LCF) により、Th はほとんどが Th-リン酸塩 (76 ± 2%) として存在し、 SEM-EDX では少量の閃緑岩 (ケイ酸塩) も検出されましたが、Th-酸化物 (24 ± 2%) が検出されました。 マイクロフォーカス蛍光 X 線 (μ-XRF) およびマイクロ X 線吸収分光法 (μ-XAS) と SEM-EDX 元素マッピングを使用した、選択された個々の粒子のさらなる研究により、Th 含有鉱物粒子の性質に関する情報が得られました。混合相について。 これは、スリランカの土壌サンプル中の Th 鉱物相に関する定量的かつ XAS ベースの種分化情報を提供する最初の研究です。

トリウム (Th) は天然に存在する放射性元素であり、ウラン (つまり、約 4 × 10-4 wt.%) や他の放射性物質よりも地殻中に豊富に存在します (つまり、約 8 × 10-4 wt.%)。要素1. 実際、大陸地殻上部の Th の平均濃度は約 10 ～ 15 mg kg-12 です。 天然に存在する Th は、原始放射性同位体 Th-232 (半減期: 1.40 × 1010 年) によって支配されています。 地球上のいくつかの地域には高い背景放射線領域 (HBRA) があるにもかかわらず、この放射性同位体は世界中の背景放射線レベルに寄与しています (つまり、Th-232 含有量は約 30 Bq kg-13)。 モナザイト砂堆積物（Th に富む）を特徴とする土壌サンプルの最もよく知られた事例は、ブラジルのガラパリとメイペ（つまり、年平均実効線量率 1.5 mSv 年～14,5 年）、中国の陽陽（つまり 5.4 mSv）で見つかっています。 16 年）、インドのケララ州とマドラス州（17 年に 15.7 ミリシーベルト）、エジプトのナイルデルタ（18 年未満 0.07 ミリシーベルト）。 あまり知られていない HBRA もスリランカに存在し、アジアの特定地域の中で最も土壌中の平均 Th-232 濃度が高い（つまり、Th-232 含有量は 9 ～ 1166 Bq kg-1）9。 これまで、スリランカにおけるほとんどの研究は、スリランカの沿岸地域に沿って確認されたThに富む海岸堆積物に焦点を当てており10、10-11年の平均実効線量率は1.2ミリシーベルトであることが示されている。 しかし、Th に富む地域のホットスポットも存在する内陸部の Th 相の鉱物学的特徴についてはほとんど知られていない 12。 潜在的に懸念される人々の健康に対する高い自然放射能の影響は、依然として疫学および生物学的研究の対象となっています。 これまでのところ、放射線レベルと健康問題との明確な相関関係は証明されていない（例えば、Aliyu と Ramli13 を参照）。

Th の主な鉱物相は、モナザイト ((Ce、La、Nd、Th)PO4)、トーライト (ThSiO4)、およびトリアナイト (ThO2) です 14。 天然の ThO2 および ThSiO4 結晶の純粋な形は、モナザイト、ウラニ石、およびその他の主要相と共通に結合しているため、まれです。 トリウムは、リン酸塩、酸化物、およびケイ酸塩鉱物の混合相中に微量で存在することもあります15、16。 特に、鉱物相から放出されるトリウムの移動可能性は興味深いものであり、地下水貯留層または食物連鎖への輸送に潜在的に寄与している16。 モナザイトは、変成岩およびマグマ岩中に副鉱物として存在します。 高い安定性が特徴であり、一次岩石基質の分解中にゆっくりとのみ変形します。 モナザイトの高い安定性により、この相はアクチニドの固定化および長期廃棄の候補として議論されています 17。 低温環境条件下でのモナザイトの風化に関して入手可能な情報はほとんどないが、ラブドファンや水和酸化トリウムなどの二次リン酸塩鉱物が熱水条件下で形成される可能性がある18。 土壌中に残存する固相の性質、特に調査地域のラテライト土壌の弱酸性間隙水下での固相の溶解度は、トリウムの潜在的な移動性をより深く理解する上で決定的な要素となります19。

 crystals and the energy was calibrated by assigning the first inflection point of the Th L3-edge XANES recorded from ThO2 to 16.300 keV. XAS spectra for RCs were collected in transmission mode, while fluorescence detection mode was applied for soil samples using silicon drift detectors (Vortex-ME4, Hitachi USA, for bulk sample measurements and Vortex-60EX, SII Nano Technology USA, for spatially resolved XRF/XAS measurements with µ-focused beam). Several scans were collected at room temperature and averaged to obtain adequate counting statistics./p> 3 Å, from nearest Si/Th neighbors, in agreement with the thorite38 or thorianite (pure ThO2)20 crystal structures. This in turn suggests similarities between the soil samples and monazite, while the observed differences among the spectra rather purport the presence of more than one mineral phase of Th in the natural sample./p> 0.92; see Supplementary Fig. S3online). Despite the low Th concentrations in this particle, Th distribution is clearly correlated to those of the REEs (i.e., ρ > 0.75; see Supplementary Fig. S3online), though the highest correlations of Th are found with Y and Pb (i.e., ρ > 0.87; see Supplementary Fig. S3online). Berger et al.7 stated that rhabdophane could also be a relevant secondary phase formed during monazite weathering. Rhabdophane is depleted in Th as compared to monazite, which would explain the low Th content of the particle. Additionally, Th, Pb, Ca, and U show positive skewness of the data distribution (see Supplementary Fig. S3 online). All of these observations suggest that monazite-type minerals may exist in a variety of compositions, in accordance with EXAFS observations. This observation is further confirmed by the work of Seydoux-Guillaume et al.42 who studied low-temperature alteration of Sri Lankan monazite samples (exact locality is unknown). We also observed REEs in mixed phases, as the SEM–EDX maps (Fig. 5(ii)C and 5(ii)a-k) for the REEs and P suggest a uniform distribution of each of these elements over the particle (Fig. 5(ii)d and g-j). A uniform distribution of Th over the particle is suggested by the EDX map (Fig. 5(ii)k). Figure 5(ii)b and c could point to the presence of Si/Al (clay minerals) particles associated with the main phosphate phase. To some extent, the data sets again suggest the presence of clay minerals and Ca-/Fe phases suggesting potential correlation with lanthanides and actinides within the particle and/or at surface./p>